Kontinuierliche homogene Katalyse mit integrierter Katalysatorimmobilisierung in überkritischem Kohlendioxid

Von:

Thomas Harwardt

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Katalytische Verfahren haben in der chemischen Industrie eine herausragende Bedeutung. Homogene Katalysatoren bieten das breiteste Anwendungsspektrum, da sie sich entsprechend den jeweiligen Anforderungen "Maßschneidern" lassen. Viele Konzepte zur Abtrennung der Produkte vom Katalysator schränken jedoch entweder die Aktivität oder Selektivität des Katalysators ein, reduzieren die Raum-Zeit-Ausbeute oder belasten Katalysator und/oder Produkt thermisch. Mittels der steuerbaren Lösungsmitteleigenschaften von überkritischem Kohlendioxid (scCO2) und der Nutzung des Substrates als Cosolvens wurden zwei verschiedene Konzepte für eine kontinuierliche Reaktion mit integrierter Katalysatorabscheidung entwickelt. Für das erste Konzept wird unter Ausnutzung der Mischungslücke des Systems ein Zweiphasensystem erzeugt. Für das zweite Konzept werden die Bedingungen in der Reaktionszone so gewählt, dass der Katalysator in der scCO2-Phase löslich ist. Durch einen Temperaturgradienten wird die Dichte am Übergang von der Reaktions- zur Trennungszone verringert, so dass der Katalysator nicht mehr in dem scCO2 löslich ist. Im Rahmen dieser Dissertation wurde eine Anlage zur kontinuierlichen Reaktionsführung aufgebaut. Als Modellreaktion wurde die Isomerisierung von Allylalkoholen mittels Rhodium- und Ruthenium-Komplexen gewählt. Für das erste Konzept konnte gezeigt werden, dass ein stationärer Betriebszustand aufrecht erhalten werden kann und eine effektive Katalysatorabtrennung möglich ist. Für das zweite Konzept konnte nachgewiesen werden, dass eine Phasentrennung an einem Temperaturgradienten im kontinuierlichen Betrieb aufrecht erhalten werden kann. Der Katalysator wird durch eine organische Phase in Form eines Tropfens in die Reaktionszone zurückgeführt.