In der vorliegenden Arbeit werden die magnetischen Eigenschaften von Substanzen im Allgemeinen und insbesondere der Paramagnetismus von molekularen Verbindungen in der festen Phase vorgestellt und analysiert. Ausgehend vom Experiment, d. h. den Messapparaturen und den -methoden, über die Umwandlung von den Rohdaten zu physikalisch relevanten Größen werden mögliche Theorien, daraus abgeleitete Analysen und Simulationsmethoden präsentiert. Dabei wird darauf Wert gelegt, dass diese Arbeit dazu dienen soll, dem interessierten Leser eine Grundlage zum Thema "Molekularer Magnetismus" an die Hand zu geben, die auf das Wissen der üblichen Lehrbücher aufsetzt, dieses vertieft und vor allem durch relevante Quellenangaben sowie eigene Beispiele erweitert oder korrigiert. Darüber hinaus werden ausgewählte molekulare Verbindungen vorgestellt, ihre magnetischen Eigenschaften charakterisiert und - wenn möglich - einer weiterführenden Analyse in Form von Anpassungsrechnungen der Modellparameter an die experimentell bestimmten Daten unterworfen, um anhand ihrer die technischen Anwendungsmöglichkeiten abschätzen zu können. Vorab werden die dabei angewendeten Theorien behandelt. Sie dienen dem anschließend vorgestellten Computerprogramm CONDON, welches selbst im Rahmen dieser Arbeit erweitert wird, als Grundlage. Dabei wird außerdem darauf eingegangen, welche zukünftigen Erweiterungen des Programms wünschenswert und notwendig sind. Auf diese Weise werden beispielhaft verschiedene Phänomene von Einzelzentren der 3d-, 4d- und 4f-Metalle diskutiert, aber auch kleine und große molekulare Systeme mit bis zu 24 paramagnetischen Zentren untersucht, die in Wechselwirkungen miteinander oder der unmittelbaren Umgebung in der festen Phase stehen.