Untersuchung der Freisetzung von Schwefel- und Chlorverbindungen während der Oxyfuel-Verbrennung von Kohle

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Lorenz Frigge

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Im Vergleich zur Verbrennung mit Luft ergeben sich durch die hohen Konzentrationen von CO2 und Wasserdampf in Oxyfuel-Feuerungen zahlreiche Änderungen des Verbrennungsverhaltens fester Brennstoffe. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde der Einfluss von Oxyfuel-Bedingungen auf das Verhalten von in Kohle enthaltenen Schwefel- und Chlorverbindungen während der Verbrennung experimentell untersucht. Zudem wurde ein Modell für die Freisetzung von Schwefelverbindungen während der Pyrolyse von Kohle erweitert, um den Einfluss einer CO2-haltigen Atmosphäre auf das Freisetzungsverhalten zu berücksichtigen. Temperaturprogrammierte Experimente zu Pyrolyse, Koksabbrand und direkter Verbrennung von zwei Steinkohlen wurden mit einer Kopplung aus Thermowaage und Massenspektrometer durchgeführt. Durch die Verwendung von Proben, die entweder ausschließlich Pyrit enthielten oder bei denen der Gehalt bestimmter Schwefel- bzw. Chlorspezies (Eisen(III)-, Natrium- und Zinksulfat sowie Kalium- und Natriumchlorid) deutlich erhöht wurde, konnte das Verhalten dieser einzelnen Verbindungen beobachtet werden. Mit einem Flugstromreaktor wurden Experimente zur Pyrolyse in N2 sowie zur Verbrennung in Luft und in CO2/O2 (Oxyfuel-Atmosphäre) einer Steinkohle durchgeführt. Der Einfluss der Parameter Verbrennungsstöchiometrie, Reaktortemperatur und Verweilzeit auf die in die Gasphase freigesetzten Schwefel- und Chlorverbindungen wurde untersucht. Ein in der Literatur verfügbares Modell zur Freisetzung von Schwefelverbindungen während der Pyrolyse von Kohle wurde im Rahmen dieser Arbeit um weitere Reaktionen und zusätzliche Spezies erweitert. Der Einfluss einer CO2-haltigen Atmosphäre auf die Freisetzungsreaktionen wurde im Modell berücksichtigt. Die Vorhersagen des erweiterten Modells wurden validiert.