Diese Dissertation beschreibt die Synthese und Charakterisierung verschiedener Lanthanoid-Sandwichkomplexe auf Basis von Cyclooctatetraendiid-, Cyclononatetraenid- und Plumboldiylliganden. Im Fokus standen hierbei zunächst die molekularen Festkörperstrukturen der Komplexe. Diese kulminierte in faszinierenden Strukturmotiven wie etwa den ringförmigen Cyclo-octadeca-lanthanoidocenen, einem gemischtvalenten Lanthanoid-Quadrupeldecker oder nahezu koplanaren heteroleptischen Komplexen mit acht- und neungliedrigen Ligandensystemen, welche unerwartete strukturelle Anomalien entlang der Reihe der Lanthanoide aufweisen. Weiterhin wurden die magnetischen und photophysikalischen Eigenschaften ausgewählter Spezies untersucht. Im Zuge dessen konnte gezeigt werden, dass sowohl die Synthese teils leistungsfähiger Einzelmolekülmagnete (SMMs) als auch interessanter Luminophore gelang. Weiterhin wurden Systeme auf Basis des Cyclononatetraenidliganden als molekulare Schalter für Magnetismus und Lumineszenz etabliert, welche selektiv durch verschiedene externe Stimuli angesprochen werden können.